近日，沈阳理工大学沈龙海教授团队在高掺杂上转换纳米粒子（UCNPs）的荧光调变领域取得重要进展。研究成果以“Influence of Ho3+ and Yb3+ Concentration Distributions on Ce3+-Fine-Tuned Upconversion Luminescence in Highly Doped Core–Multi-Shell Upconversion Nanoparticles"为题发表在国际知*期刊《Journal of Alloys and Compounds》上。沈阳理工大学为该论文*一单位，材料科学与工程学院教师匡野与理学院研究生徐俊豪为共同*一作者，理学院沈龙海教授与沈阳医学院王一维副教授为共同通讯作者。今天小卓为大家分享该研究成果，希望对您的科学研究或工业应用带来一些灵感和启发。

应用方向：上转换纳米粒子、高掺杂、核壳结构、NaHoF4、荧光调变

正文：

稀土离子具有丰富的梯状能级，能够吸收近红外激发光，并发射出紫外–可见光，实现上转换发光（UCL）。作为新一代荧光材料，稀土掺杂的UCNPs具有诸多优异的理化性能。Ce3+可通过与Ho3+之间的交叉驰豫（Ho3+–Ce3+ CR，图1），实现UCNPs的钬基荧光调变。虽然该策略已广泛运用，但在高掺杂多壳层UCNPs结构中缺乏细致探究。

近日，沈龙海教授团队通过含Ce3+组分的NaHoF4:Gd3+@NaGdF4:Yb3+高掺杂多壳层结构（Ho@Yb）UCNPs，探究了敏化剂Yb3+与激活剂Ho3+在核壳中的浓度分布对Ce3+调变钬基荧光的影响（图2、3）。

图1. Ce3+掺杂的Ho@Yb UCNPs中的UCL机制。

图2. 双层壳结构中Ho3+、Yb3+浓度分布对Yb3+–Ho3+ ET及钬基荧光强度和寿命的影响。

图3. 三层壳结构中Ho3+、Yb3+浓度分布对Ce3+调变钬基荧光强度和寿命的影响。

实验结果表明，内核中的Ho3+主要参与Ho3+–Ho3+ CR，而壳层中的Ho3+则可同时进行UCL与Ho3+–Ho3+ CR。壳层数目以及核壳中的Ho3+、Yb3+浓度分布会影响Yb3+–Ho3+ ET、Ho3+–Yb3+ EBT、Yb3+–Yb3+ EM、Ho3+–Ho3+ CR、Ho3+–Ce3+ CR、表面能量猝灭等多个UCL相关能量过程，进而改变Ce3+对钬基荧光的调变效果。

图4. Ce3+在核壳中的浓度分布对UCL机理的影响，以及核壳中Ho3+、Yb3+、Ce3+组分的浓度分布优化后，UCNPs的UCL性能。

此外，团队还对Ce3+在核壳中的浓度分布影响进行了探究（图4）。经过Ho3+、Yb3+、Ce3+各组分的浓度分布优化，样品具有高钬基红光亮度，且在Ce3+掺杂的同时，绿光红光强度比依旧能够随激发光功率密度上升而下降（图4）。

该研究可丰富NaHoF4 UCNPs的钬基荧光调变策略，提升材料在荧光成像、光致治疗、多级防伪等领域的应用前景。

配置推荐：

文中Ho@Yb UCNPs的稳态UCL葫芦娃污APP及瞬态荧光衰减曲线测试，采用的是葫芦娃黄色网站旗下的OminiFluo990LSP型号荧光葫芦娃污APP仪。该设备可用于研究UCNPs的稳态和瞬态UCL特性。下图为沈龙海教授团队使用的荧光葫芦娃污APP仪及相关设备，主要用于稀土上转换纳米材料的研究。

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